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基于非贵金属催化剂质子交换膜燃料电池膜电极研究

陈俊任  
【摘要】:质子交换膜燃料电池是一种直接将化学能转化为电能的新能源发电装置,因其具有高效率、低污染、零排放的优点而备受瞩目。目前质子交换膜燃料电池性能的发挥依赖于贵金属铂族催化剂对于阴极氧还原反应的催化,然而铂族金属昂贵的价格限制了质子交换膜燃料电池的大规模应用。因此开发和研究能够替代现有铂族催化剂的非贵金属催化剂膜电极,对于降低燃料电池成本,推进商业化应用进程具有重要意义。本文首先基于自制的Fe-N-C催化剂制备了高性能非贵金属催化剂膜电极,经工艺优化后,膜电极峰值功率可达1.0W/cm~2,具有国际先进水平。通过设置一系列载量梯度研究膜电极的性质,利用电化学测试方法,定量分析了膜电极的活性、阻抗以及氧气传质特性。发现膜电极活性电流密度和催化层质子阻抗随着载量增加线性升高。然而,催化层氧气传输阻力随着载量增加先减小后升高。进一步的膜电极微观结构表征表明,低载量下催化剂颗粒活性表面积小,催化剂团聚颗粒孔隙结构较差导致了氧气局域传输阻力大。高载量下,膜电极内氧气传输路径增加,氧气体相传输阻力增加。另一方面,膜电极恒压衰减测试20小时后,性能衰减幅度高达52%。本文研究了活化极化、欧姆极化和传质极化三个因素对于这种快速衰减的影响。研究发现Fe离子的流失是造成膜电极活性衰减的主要原因。流失的Fe离子污染质子交换膜与阴极催化层内的离子聚合物,造成膜电极欧姆阻抗和催化层质子传导阻抗增加,进一步加剧了衰减。定量分析表明阻抗增加造成的欧姆极化的加剧是膜电极性能衰减的重要原因,不可忽略。最后,本研究通过设计了一个排水实验,验证了传统水淹和微孔水淹不是膜电极性能衰减的主要原因。以上研究成果对于非贵金属催化剂膜电极的发展和应用具有重要意义。


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